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葡萄糖檢測和實時連續(xù)監(jiān)測對于糖尿病等疾病的診斷和預防，以及制糖和發(fā)酵過程中的可控生產(chǎn)至關重要。在這一過程中，以葡萄糖氧化酶（Gox）、普魯士藍（PB）、電極為核心的葡萄糖生物傳感設備極具前景。近日，過程工程所生化工程國家重點實驗室開發(fā)出具有鄰域納米結構的新型三維（3D）介孔生物傳感膜，大幅提高了葡萄糖生物傳感設備中傳感區(qū)域面積、PB利用率以及底物對傳感區(qū)域可及性，具有優(yōu)異的靈敏度和長期穩(wěn)定性。相關工作發(fā)表于Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.202303313)。

由于PB形成速率快且極易團聚，使其在電極上的合成和分布難以控制，導致PB高密度無序堆積，形成傳感區(qū)域面積小、PB利用率低且空間位阻大的逐層分布傳感結構，傳感靈敏度低且穩(wěn)定性差。

圖1 受細胞膜上電子傳遞鏈結構啟發(fā)，開發(fā)具有鄰域納米結構的三維介孔生物傳感膜示意圖。

針對上述問題，過程工程所生化工程國家重點實驗室萬印華研究員團隊以單寧酸-3-氨丙基三乙氧基硅烷-鐵（TA-APTES-Fe）三元涂層作為結構導向劑，調控PB的固定化位置和組裝速率，分別通過配位和共價作用將PB和GOx相鄰固定在3D介孔碳納米管（CNTs）膜電極中，制備出具有鄰域納米結構的介孔生物傳感膜。與逐層縱向分布的生物傳感器相比，新型傳感膜將傳感區(qū)域從2D平面擴展到3D介孔膜電極中，從而提高了PB的利用率以及葡萄糖和過氧化氫（H2O2）對傳感區(qū)域的可及性。同時，這一結構拉近了級聯(lián)傳感單元間的距離，從而縮短H2O2到達傳感界面的擴散距離，有效抑制H2O2向主體溶液中的擴散，降低其無效耗散。實驗數(shù)據(jù)表明，在流通模式下，新型傳感膜的靈敏度高達31.2 μA mM-1，可穩(wěn)定連續(xù)監(jiān)測蔗汁中的葡萄糖濃度長達8小時無電流響應漂移。

圖2 生物傳感膜“疏松-降解自清潔機制”示意圖。

針對生物傳感器污染問題，研究團隊基于PB的pH響應多酶活性，提出利用GOx-PB級聯(lián)反應依次產(chǎn)生微氣泡和芬頓氧化來模擬“疏松-降解”膜清潔過程，原位產(chǎn)生的微氣泡帶來的剪切作用有助于疏松膜表面污染層，進而增加自由基對污染物的可及性，從而實現(xiàn)被污染的生物傳感膜的自清潔。

過程工程所2022屆碩士畢業(yè)生宋思青為論文第一作者，助理研究員張昊及研究員羅建泉為共同通訊作者。該工作得到國家重點研發(fā)計劃（No.2021YFC2102802）和國家自然科學基金（No.22208350）的支持。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202303313

（綠色生化過程研究部）

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