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近日，吉林大學(xué)物理學(xué)院新型電池物理與技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孟醒副教授團(tuán)隊(duì)在二維過渡金屬碳化物/氮化物/碳氮化物(MXenes)氧化行為的理論計(jì)算研究方面取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果于2023年6月14日在線發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。

MXenes因具有高導(dǎo)電性和豐富的表面官能團(tuán)而被廣泛應(yīng)用于能源、電子器件、生物醫(yī)藥等各個(gè)領(lǐng)域。然而，MXenes在潮濕環(huán)境或水溶液中容易降解成為過渡金屬氧化物，這限制了它在各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用。因此，如何合成化學(xué)穩(wěn)定性高的MXenes材料是當(dāng)前亟待解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。

在研究中，孟醒研究團(tuán)隊(duì)對(duì)超大MXenes-水體系的氧化行為做了深入的理論計(jì)算研究。研究人員將機(jī)器學(xué)習(xí)和第一性原理計(jì)算相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了DFT精度下的納秒尺度的分子動(dòng)力學(xué)模擬，首次從原子尺度還原了MXenes氧化的動(dòng)力學(xué)過程，揭示了實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到的MXenes氧化速率呈指數(shù)型衰減的本質(zhì)，闡明了MXenes在潮濕環(huán)境或水溶液下的氧化機(jī)制。

研究人員發(fā)展了MXenes-水體系的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢(shì)函數(shù)，該勢(shì)函數(shù)在測(cè)試集上表現(xiàn)優(yōu)異，與DFT計(jì)算相比，能量和力的均方根誤差分別為2.35meV/atom和0.083eV/?。在徑向分布函數(shù)和振動(dòng)態(tài)密度的性質(zhì)測(cè)試中，基于勢(shì)函數(shù)的MD模擬和AIMD模擬高度一致。MXenes-水體系的MD模擬結(jié)果顯示：水層越厚，單位水分子上的垂直氫鍵數(shù)目越多，水分子向MXenes基面移動(dòng)越受限，導(dǎo)致過渡金屬原子和水中的氧原子之間的平均距離增加，使得MXenes的氧化速率隨著水層厚度的增加而減少。同時(shí)，MXenes的氧化會(huì)釋放自由質(zhì)子，質(zhì)子會(huì)和水形成典型的水合質(zhì)子，從而束縛水分子的運(yùn)動(dòng)，使得MXenes的氧化速率隨時(shí)間增加而減小。不同類型的過渡金屬原子和水中氧原子之間的平均距離，以及水分子在MXenes基面上的物理吸附概率，證明了MXenes表面存在氧化物保護(hù)層。

這些重要發(fā)現(xiàn)為合成高穩(wěn)定性的MXenes材料提供了理論指導(dǎo)。

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